1921年
　　春，随入川滇军返回昆明，驱逐云南都督唐继尧。在同事们的挽留下，暂时放弃辞职离滇的请求，担任云南陆军宪兵司令官。

1922年
　　1月，调任云南省警务处处长兼省会警察厅长。3月，因唐继尧纠集旧部返回云南，被迫逃离昆明，辗转回川。7月，到北京与孙炳文会合，筹办出国事宜。8月，到上海先后会见孙中山、陈独秀等，并向陈独秀提出加入中国共产党的请求，遭到拒绝后，和孙炳文离沪赴欧洲考察。10月，在德国柏林会见周恩来。11月，经张申府、周恩来介绍，加入中国共产党。

1923年
　　抵德国哥廷根。次年进入大学学习，并领导哥廷根中国留学生会。

1925年
　　在德国期间，接受马克思主义，并表示“归国后即终身为党服务，作军事运动”。因参加革命活动，曾两次遭柏林警察当局逮捕。7月，由德国赴苏联学习军事。

1926年
　　5月，在中国共产党的组织安排下，回国参加北伐革命。7月，赴四川万县动员川军杨森部易帜以策应北伐。9月，和陈毅一起领导万县各界群众开展反抗英军屠杀中国民众的运动。同月，任国民革命军第二十军党代表。11月，和杨闇公、刘伯承共同组成中共重庆地委军委会，策划在四川省泸州、顺庆举行武装起义。

1927年
　　1月，根据党的指示，赴江西南昌，创办国民革命军第三军军官教育团，任该团团长。4月，兼任南昌市公安局长。6月，因朱培德在江西“清共”，离南昌赴武汉。7月中旬，奉党中央指示，返南昌进行武装起义的准备。8月1日，参加南昌起义，随后任第九军军长，率起义军先遣部队南下广东。10月，在广东三河坝与敌激战，后率起义军主力余部转战赣粤湘边境。期间，对部队进行思想、组织、纪律整顿，坚持游击战争。

1928年
　　1月，领导发动湘南起义。4月，率部万余人与毛泽东在井冈山会师。随即组成工农革命军第四军（后称红四军），任军长，毛泽东任党代表。在保卫井冈山革命根据地的斗争中，和毛泽东等总结出“敌进我退，敌驻我扰，敌疲我打，敌退我追”十六字决，并取得了五斗江、新老七溪岭、龙源口等战斗的胜利。

1929年
　　1月，和毛泽东率红四军主力离开井冈山，向赣南、闽西进军。以武装斗争发动土地革命，建立红色政权，扩大红军力量，开创工农武装割据新局面，为建立中央革命根据地打下基础。

1930年
　　6月，在福建长汀成立中国工农红军第一路军（后改称红一军团），任总指挥。开始由以游击战为主向以运动战为主的战略转变。8月，在湖南浏阳红一军团与红三军团组成红一方面军，任总司令。后被中共中央任命为中国红军总司令。